唐玉朝^1,2*, 黄显怀¹, 李卫华¹

(1. 安徽建筑工业学院 环境科学与工程系, 安徽 合肥 230022； 2. 中国科学技术大学 化学与材料科学学院, 安徽 合肥 230026)

摘要：以紫外可见漫反射光谱(UV-VIS-DRS)和X射线光电子能谱(XPS)分析和研究了四种方法制备的N掺杂TiO₂光催化剂的结构, 即水解法(N/TiO₂-H)、 氨热还原法(N/TiO₂-A)、 机械化学法(N/TiO₂-M)和尿素热处理法(N/TiO₂-T)等。 结果表明, N/TiO₂-H和N/TiO₂-T两种催化剂在490nm处有吸收带边, 可见光激发途径是掺杂的N以填隙方式形成的杂质能级吸收电子发生的跃迁引起的；而N/TiO₂-A和N/TiO₂-M两种催化剂在整个可见光区域内具有可见光吸收, 其对可见光的激发途径是掺杂N和氧空缺共同作用的结果。理论计算的N杂质能级位于价带上0.75eV, 与实验观察到的吸收带边结果十分吻合。XPS结果表明, 几种催化剂的N1s结合能位置都在399eV附近, 显示为填隙掺杂的N原子。填隙掺杂的N/TiO₂, 其Ti原子的2p结合能与未掺杂的TiO₂相比增加了＋0.3~＋0.6 eV,而O1s电子的结合能增加了＋0.2~＋0.5eV, 这是因为填隙的N原子夺取Ti和O的电子, Ti和O原子周围的电子密度降低了。电子能谱和吸光特性的研究都表明, 掺杂的机理是在TiO₂晶格内形成N原子的填隙。

关键词：TiO₂；光催化；N掺杂；填隙；UV-VIS-DRS；XPS；杂质能级

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《分子催化》，2010, 24（4）：363~371