周　鹏^１，２，赵成坚^３，董文平^３，吕功煊^２

（１．兰州大学化学与化工学院，甘肃兰州730000；２．中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室，甘肃兰州730000；３．中国航天医学工程研究所，北京100094）

摘要: 用丙烯酸酯和环氧树脂将亲水性的-OH和芳香性的苯环修饰到Pt/ZnS-CdS/SiO₂催化剂表面，在不同气氛下进行热处理后，考察了这些催化剂的可见光催化分解水产氢活性。结果表明，修饰和热处理后催化剂活性有着不同程度的下降。XRD结果表明，空气热处理致使催化剂中CdS由立方晶型向六方晶型转变，ZnS由六方晶型向α-ZnS晶型转变；氢气热处理导致生成六方结构的固溶体Zn_0.5Cd_0.5S，这种转变与催化剂是否经过修饰无关，催化剂结构仍为ZnS为外层、CdS为内层的核壳形态。HRTEM结果表明表面修饰使催化剂表面Pt平均粒径由18 nm减小为6 nm。紫外可见漫反射（UV-Vis DRS）结果表明，经修饰和热处理后的催化剂在450~800 nm区间的光吸收增加，在空气中500 ℃条件下煅烧后的催化剂的吸收限由480 nm红移至520 nm，而在氢气中于500 ℃条件下煅烧后吸收限则由480 nm蓝移至420 nm。修饰后催化剂的羟基吸收强度增大，出现了苯环的特征吸收峰。红外光谱(IR)结果表明空气热处理导致部分含氧官能团发生了脱离，但羟基吸收峰强度增强；氢气热处理导致C-O和C-O-C的吸收峰峰强度增强，表明催化剂表面发生了碳化。热重和差热分析（TG-DTA）与红外结果均证实了这种变化。产氢活性下降可能归结为表面羟基的减少导致催化剂分散性和光生电荷的分离效率降低；催化剂表面的含氧官能团占据了催化活性位并且降低了颗粒在水溶液中的分散性。

关键词: Pt/ZnS-CdS/SiO₂；高分子修饰；表面官能团；光催化；制氢

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《分子催化》,2012,(3):265-275